Мировую славу Скофилду принес фильм 1966 года "A Man For All Seasons" ("Человек на все времена"), киноверсия известной одноименной пьесы Роберта Болта. Эта картина принесла Скофилду и британские награды BAFTA, и премию "Оскар", и приз за лучшую мужскую роль на Московском международном кинофестивале 1967 года.
 

В Великобритании Скофилда называли одним из лучших актеров послевоенных лет. В числе его лучших достижений была роль короля Лира в ставшей легендарной постановке Питера Брука (1962). Спектакль "Гамлет" театра The Royal Shakespeare Company, в котором Скофилд играл заглавную роль, был показан в Москве в сезоне 1955-1956 годов и стал сенсацией в советской театральной жизни. Шекспировские постановки с участием актера еще дважды приезжали в СССР - в 1962 и в 1967 годах - и пользовались огромным успехом.
 

В 1979 году Сколфилд играл Сальери в оригинальной постановке "Амадея", осуществленной Питером Шаффером на сцене лондонского Национального театра, и эта роль оказалась одной из последних вершин его театральной карьеры.